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800全讯白菜官方网站结构热力学与微纳化工团队在催化剂设计及应用方面取得系列进展

2022-05-24 17:21 阅读: 作者:800全讯白菜官方网站结构热力学与微纳化工团队 编辑:800全讯白菜官方网站

在催化反应中,催化剂的设计对于能量转换效率和目标产物选择性至关重要。由于反应体系的复杂性以及催化剂活性中心和配位环境的多样性,筛选、设计具有高稳定性、高活性和高选择性催化剂仍然是一个极具挑战的问题。近期,我校800全讯白菜官方网站结构热力学与微纳化工研究团队在催化剂的设计与应用方面取得了一系列进展,相关工作相继发表《先进材料》(Advanced Materials)《先进功能材料》(Advanced Functional Materials)《化学工程杂志》(Chemical Engineering Journal)《微纳米》(Small)《纳米研究》(Nano Research)等国际高水平期刊上。

该团队通过筛选数十种二维材料用于负载钯单原子,构建不同配位结构的钯基单原子催化剂,并揭示催化剂催化氧气合成双氧水的内在反应机制。通过理论研究发现,钯原子负载于缺陷石墨烯基底展现出较高的合成双氧水的活性、选择性。缺陷碳结构负载的钯原子活性中心具有适中的电子结构,不仅有利于活化氧气,且有利于双氧水的脱出。相关成果以“Palladium-Based Single Atom Catalysts for High-Performance Electrochemical Production of Hydrogen Peroxide”为题发表在Chemical Engineering Journal, 2022, 428, 131112。

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调控原子配位数是从电子及结构尺度出发调节反应中心的活性及选择性的重要策略。该团队通过理论研究发现,适中的钴单原子配位数有利于析氢反应的进行。电荷转移机制表明,CoN3结构中的钴原子活性中心在析氢反应中充当电子转移媒介,其电荷几乎不发生变化,而CoN2及CoN4中的钴原子在析氢反应中分别失去电子和得到电子。相关成果以“Engineering the Morphology and Microenvironment of a Graphene-Supported Co-N-C Single-Atom Electrocatalyst for Enhanced Hydrogen Evolution”为题发表在Small, 2022, 2201139.

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为了研究真实溶剂分子对催化剂活性及选择性的影响机制,该团队通过引入轴向分子基团(H, O, OH)修饰单原子活性中心,协调活性中心的电子及结构效应,筛选高性能单原子催化剂合成氨。理论研究表明,OH基团修饰W单原子催化剂展现出最优的活性及选择性。相关成果以“Single-Atom Catalysts Modified by Molecular Groups for Electrochemical Nitrogen Reduction”为题发表在Nano Research,https://doi.org/10.1007/s12274-022-4550-9。

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为了进一步探究真实工况对反应位点活性的影响机制,该课题组从理论与实验两个维度同时揭示了环氧基团及溶剂环境对合成双氧水活性的影响机制。该课题组从理论计算出发,揭示了不同环氧基团数量对反应位点活性的影响机理,并发现轴向氧原子修饰的活性中心具有最优的催化活性,理论研究与实验结果吻合。相关成果以“Low-Coordinated Co-N-C on Oxygenated Graphene for Efficient Electrocatalytic H2O2Production”为题发表在国际顶尖期刊Advanced Functional Materials, 32(5), 2106886。

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此外,该团队从理论研究角度揭示了新型电化学反应装置中葡萄糖辅助氢氧化铜快速还原为氧化亚铜的作用机制。相关成果以“Coupling Glucose‐Assisted Cu(I)/Cu(II) Redox with Electrochemical Hydrogen Production”为题发表在Advanced Materials, 2021, 33(48), 2104791。

该系列论文的第一作者(共同第一作者)为800全讯白菜官方网站博士后危增曦博士。危增曦自2020年7月入站以来,已在国际高水平期刊发表论文6篇,并获桂“博新计划”、中国博士后面上项目、广西青年人才基地专项等多项人才计划及项目资助。研究工作由博士后合作导师赵双良教授指导,并得到了湖南大学、长沙理工大学等团队的合作支持。